并行微通道內(nèi)液液兩相流及介尺度效應(yīng)

微化工技術(shù)指的是在微米或毫米級(jí)尺寸的設(shè)備中完成化工過(guò)程或者化學(xué)反應(yīng)的技術(shù)，是20世紀(jì)90年代興起的新領(lǐng)域。早在1986年，德國(guó)便已經(jīng)申請(qǐng)了關(guān)于微反應(yīng)裝置的原始專利，1989年德國(guó)卡爾斯魯厄科研中心研究出第一臺(tái)微型換熱器[1]，微化工技術(shù)在化學(xué)工程方面的潛力立刻引起了重視。近幾十年來(lái)，國(guó)內(nèi)外均開(kāi)展了微尺度下的流體混合、流體流動(dòng)與動(dòng)量傳遞、傳熱、傳質(zhì)及反應(yīng)等相關(guān)過(guò)程與技術(shù)的研究。自20世紀(jì)90年代至今，微化工技術(shù)歷經(jīng)30年的發(fā)展，已經(jīng)逐步建立了一定的基礎(chǔ)理論。同時(shí)，隨著3D打印等精密加工技術(shù)的快速發(fā)展，微通道芯片的加工精度也越來(lái)越高，加工尺寸越來(lái)越小，微化工技術(shù)的應(yīng)用也越來(lái)越廣泛。與傳統(tǒng)的大化工系統(tǒng)相比，微化工技術(shù)因其獨(dú)特的小特征尺寸，在進(jìn)行化工過(guò)程及單元操作時(shí)，具有傳質(zhì)傳熱能力強(qiáng)、制作簡(jiǎn)單、成本低廉、可控性高以及本質(zhì)安全等優(yōu)越特性。基于上述優(yōu)點(diǎn)，微化工技術(shù)在生物醫(yī)藥[2-3]、能源環(huán)境[4-6]、納米顆粒制備[7-9]等領(lǐng)域[10-11]具有越來(lái)越廣泛的應(yīng)用。其中，微尺度下氣液[12]和液液[13]非均相分散體系的流體流動(dòng)和傳遞過(guò)程是微化工系統(tǒng)的重要研究?jī)?nèi)容；而并行流常用于進(jìn)行反應(yīng)的微反應(yīng)器工程和萃取分離過(guò)程，Pohar等[14]指出，兩相界面的位置是影響并行流狀態(tài)應(yīng)用的重要參數(shù)，操作條件對(duì)其的影響是并行流研究的重點(diǎn)之一。

微化工技術(shù)中常見(jiàn)的多相分散方法是使待分散的兩相流通過(guò)一定幾何形狀的微通道進(jìn)行接觸。在特定的作用力下，實(shí)現(xiàn)分散的目標(biāo)。常見(jiàn)的微通道幾何形狀有T形、十字形、臺(tái)階形、聚焦流形和同軸并流形[12, 15]。T形微通道因其結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單和易于加工等優(yōu)點(diǎn)，在各種研究，尤其是氣液和液液非均相體系的分散過(guò)程中被廣泛使用。有關(guān)氣液、液液體系的微流動(dòng)和微分散過(guò)程已有文獻(xiàn)報(bào)道[15-21]。Stone等[22]比較全面地綜述了較細(xì)小通道內(nèi)的多相流動(dòng)行為，Shui等[20]綜述了微米和納米級(jí)微通道內(nèi)的多相流流動(dòng)行為，Qiu等[23]揭示了微通道中影響均相自由基聚合反應(yīng)數(shù)目放大的因素，證明了聚合過(guò)程規(guī)?；目尚行?。Zhao等[19]則對(duì)于氣液和液液兩相流動(dòng)的分散機(jī)制、作用力及流型等進(jìn)行了綜述，Zhang等[16]較為全面地分析了典型的模擬方法在微流體和微化工過(guò)程應(yīng)用研究現(xiàn)狀，Zhang等[16-18]對(duì)于液液兩相的分散、傳質(zhì)和反應(yīng)，以及多相復(fù)雜流動(dòng)微化工系統(tǒng)的構(gòu)建等進(jìn)行了綜述。

目前，對(duì)于單條微通道中多相流的研究已較為成熟，比如氣液兩相流中氣泡生成動(dòng)力學(xué)[24]和液液兩相流中液滴生成動(dòng)力學(xué)[25]。van Steijn等[26]采用微粒子圖像測(cè)速儀對(duì)水平放置T形微通道內(nèi)受限破碎的氣泡生成過(guò)程進(jìn)行了研究，將分散過(guò)程分為兩個(gè)階段：生長(zhǎng)階段和動(dòng)態(tài)斷裂階段。分散相的斷裂是因?yàn)檫B續(xù)相擠壓相界面形成，此種破碎機(jī)理被稱為“擠壓破碎”（squeezing）。Garstecki等[27]的研究結(jié)果表明，擠壓破碎過(guò)程中，相界面的變化與兩相黏度和界面張力無(wú)關(guān)，僅與兩相流量有關(guān)。Husny等[28]對(duì)T形微通道中的非受限破碎過(guò)程進(jìn)行了研究，在非受限破碎過(guò)程中，微通道壁面對(duì)分散相造成的影響幾乎可以忽略，決定分散結(jié)果的是連續(xù)相對(duì)分散相的剪切作用和兩相的界面張力。結(jié)果表明，隨著連續(xù)相流速和黏度的增加，分散相的破碎時(shí)間隨之縮短，產(chǎn)生的氣泡/液滴尺寸也減小。Xu等[29]對(duì)氣液體系的非受限破碎過(guò)程進(jìn)行了研究，確定了氣泡尺寸與連續(xù)相的黏度和流速的乘積為反比的關(guān)系。Cristini等[30]提出可以使用Capillary數(shù)來(lái)預(yù)測(cè)氣泡/液滴的尺寸。

微化工技術(shù)的放大通常有兩種途徑。第一種放大途徑是“智能”尺寸放大，即增加內(nèi)部通道的截面積的同時(shí)（通常至少保持一個(gè)維度的特征尺寸符合微小通道的特征尺寸范圍），保持通道傳質(zhì)和傳熱的特性強(qiáng)化。Kockmann等[31]通過(guò)改變微通道的形狀增大了通道直徑，證明了尺寸放大適用于單相過(guò)程。第二種放大途徑與傳統(tǒng)化工不同，基于微化工技術(shù)的化工生產(chǎn)過(guò)程是通過(guò)數(shù)目放大——增加微通道的數(shù)量，而不是增大微通道的尺寸實(shí)現(xiàn)的，但微通道芯片中通道數(shù)目增多以后，多條通道間相互競(jìng)爭(zhēng)與協(xié)調(diào)的介尺度效應(yīng)決定了流體的分布效果，影響分散產(chǎn)品的均一性和穩(wěn)定性。Zhao等[32]發(fā)現(xiàn)在并行通道前/后設(shè)置空腔可以有效提高多相流分布的均一性，同時(shí)大大減小微通道設(shè)備內(nèi)部結(jié)構(gòu)的復(fù)雜程度和壓力降。Tondeur等[33]指出在設(shè)計(jì)流量分配器時(shí)，除了要求流體流量分配更加均勻，還要保證設(shè)備壓力降和設(shè)備體積達(dá)到最小。Commenge等[34]使用多重幾何形狀組合的微通道反應(yīng)器進(jìn)行研究，得到了微通道的結(jié)構(gòu)對(duì)流體分配的影響。Chen等[35]通過(guò)對(duì)換熱器換熱管中物料分布的研究，證明了在特定的入口壓力和物料通量下，管路尺寸具有最佳值。Emerson等[36]將Murray定律進(jìn)行了簡(jiǎn)化，將其推廣到了任意截面形狀的微通道系統(tǒng)。Lee等[37]進(jìn)一步研究，得到了微通道直徑與夾角的關(guān)系式。Kuijpers等[7]和Su等[9]研究了具有8條并行管路的光催化氣液微反應(yīng)器的魯棒性，并通過(guò)在各并行管路上增加窄毛細(xì)管和背壓調(diào)節(jié)器以調(diào)節(jié)各支路的流阻，實(shí)現(xiàn)了小于10%不均勻性的放大生產(chǎn)。Park等[38]設(shè)計(jì)了一款可以使用3D打印技術(shù)制造的流量分配器，并給出了設(shè)計(jì)手冊(cè)，為工業(yè)應(yīng)用提供了便利。從以上研究中可以看出，人們對(duì)微化工生產(chǎn)放大研究的核心內(nèi)容（并行微通道中流體分配的均勻性及穩(wěn)定性）認(rèn)知有限，亟需繼續(xù)推進(jìn)相關(guān)工作。在進(jìn)行數(shù)目放大時(shí)，并行管路的排布有對(duì)稱式分布和非對(duì)稱式分布兩種類型。分支管路采取對(duì)稱排布在阻力分布上會(huì)更加均勻，但同時(shí)也會(huì)使設(shè)備的體積增大，同時(shí)在高流量條件下產(chǎn)生較大的壓降。而非對(duì)稱式的并行通道排布可以大大減小設(shè)備體積，且設(shè)置空腔可以有效降低整個(gè)設(shè)備的壓降[32]。因此，了解不同操作條件下導(dǎo)致非對(duì)稱式微通道中流體分配不均的因素對(duì)于其放大具有重要意義。本文使用設(shè)有空腔的非對(duì)稱并行微通道，通過(guò)改變兩相流量及黏度，探究了兩并行微通道中液液兩相流的流型及液滴生成規(guī)律。使用介尺度概念對(duì)后空腔中液滴群的行為以及后空腔對(duì)流量分配的反饋?zhàn)饔眠M(jìn)行了分析。通過(guò)構(gòu)建類比電阻的流體動(dòng)力學(xué)模型，以得到不同操作條件下影響流量分配的主導(dǎo)因素。

1 實(shí)驗(yàn)材料和方法

1.1 實(shí)驗(yàn)裝置

實(shí)驗(yàn)裝置由流體輸送設(shè)備、微通道芯片和圖像采集設(shè)備三部分構(gòu)成。實(shí)驗(yàn)裝置及流程如圖1所示。連續(xù)相和分散相均由微量注射泵（Plunger pump, TBP-5002, China, 0.1 × 10-6~ 50 cm3·min-1）通過(guò)聚乙烯膠管（φ = 1.02 mm）注入微通道。微通道內(nèi)液滴生成及運(yùn)動(dòng)過(guò)程由顯微鏡頭（TAMRON AF90mm F/2.8 Di SP, Japan）和高速攝像儀（Photonfoucs MV2-1280-640-CL-8, Switzerland）記錄，本實(shí)驗(yàn)中拍攝幀率為600 幀/秒，圖像尺寸為1280 像素 × 320 像素，實(shí)驗(yàn)在常溫常壓下進(jìn)行，光源為冷光源。

圖1

圖1   實(shí)驗(yàn)裝置圖

1，2—注射泵；3—高速攝像儀；4—計(jì)算機(jī)；5—微通道芯片；6—光源；7—收集瓶

Fig.1   Schematic diagram of experimental apparatus

1.2 微通道構(gòu)型及尺寸

實(shí)驗(yàn)使用的微通道芯片由兩塊聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）板組合而成，其中一塊板上使用精密銑刻技術(shù)刻出實(shí)驗(yàn)使用的微通道結(jié)構(gòu)，另一塊上留有流體的通過(guò)孔，板面進(jìn)行拋光處理。兩塊板的材質(zhì)和大小均相同，通過(guò)螺栓進(jìn)行組合密封。微通道結(jié)構(gòu)如圖2所示。在連續(xù)相的進(jìn)出口位置設(shè)有矩形空腔結(jié)構(gòu)，空腔尺寸為9 mm × 4 mm × 0.4 mm（長(zhǎng)×寬×深）。進(jìn)行實(shí)驗(yàn)時(shí)，分散相在a口注入微通道芯片后通過(guò)對(duì)稱的分支通道進(jìn)行分配，連續(xù)相在b口注入，通過(guò)矩形空腔后分配至并行微通道，兩相在T形口接觸、完成分散后進(jìn)入矩形空腔，后經(jīng)c口排出。微通道芯片中所有流體通道的截面均為正方形，截面尺寸為0.4 mm × 0.4 mm。并行微通道之間的間距為4 mm，定義靠近b口側(cè)的通道為通道1，遠(yuǎn)離b口側(cè)的通道為通道2。微通道其他部分的具體尺寸見(jiàn)圖2。

圖2

圖2   微通道結(jié)構(gòu)

Fig.2   Microchannel device

1.3 實(shí)驗(yàn)材料

實(shí)驗(yàn)采用的分散相為不同配比的甘油-水溶液，連續(xù)相為不同黏度的硅油(MACKLIN)，并在其中加入5%（質(zhì)量分?jǐn)?shù)）的道康寧作為表面活性劑，增加連續(xù)相與通道間潤(rùn)濕性的同時(shí)，可以有效減少液滴間的聚并。上述所用溶液，其密度ρ使用密度計(jì)（Anton Paar MA-4500-M, Austria）進(jìn)行測(cè)量，黏度μ使用烏氏毛細(xì)管黏度計(jì)（iVisc, LAUDA, Germany）進(jìn)行測(cè)量，不同連續(xù)相與分散相組合的界面張力γ使用界面張力儀（SL200KB, Optical Contact Angle & Interface Tension Meter, USA）測(cè)量獲得，測(cè)量方法采用懸滴法，計(jì)算式為Young-Laplace方程。各溶液的物性數(shù)據(jù)如表1所示。

表1   實(shí)驗(yàn)中使用流體的物性數(shù)據(jù)

Table 1  Physical properties of various fluids used in the experiment

① 去離子水與相應(yīng)連續(xù)相的界面張力。

② 10 mPa·s硅油與相應(yīng)分散相的界面張力。

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2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論

2.1 下游通道中的流型、流型圖及流型的轉(zhuǎn)變

實(shí)驗(yàn)過(guò)程中，在并行微通道內(nèi)觀察到以下4種流型，分別為：塞狀流、液滴流、環(huán)狀流、并行流，如圖3所示。

圖3

圖3   微通道內(nèi)液液兩相流流型（連續(xù)相黏度54.70 mPa·s；分散相黏度0.95 mPa·s）

Fig.3   Liquid-liquid two-phase flow patterns in a microchannel

在連續(xù)相黏度為54.70 mPa·s，分散相黏度為0.95 mPa·s的實(shí)驗(yàn)條件下。當(dāng)分散相流量Qd = 100 μl·min-1、連續(xù)相流量Qc = 100 μl·min-1時(shí)，微通道內(nèi)的流型為塞狀流，且液柱兩端呈現(xiàn)較為對(duì)稱的形態(tài)，如圖3(a)所示；增大連續(xù)相流量，液柱長(zhǎng)度縮短，當(dāng)Qc = 600 μl·min-1時(shí)，微通道內(nèi)的流型仍然為塞狀流，但由于連續(xù)相流量較大，液柱在通道內(nèi)的移動(dòng)速度較大，因連續(xù)相的推動(dòng)擠壓作用，液柱呈現(xiàn)前端較窄，后端較寬的瓶塞狀形態(tài)，如圖3(b)所示。塞狀流的特征為液柱長(zhǎng)度L大于微通道特征尺寸w，呈柱塞狀，液柱在微通道中受到的壁面的限制作用不可忽略。此種流型下，分散相的破碎機(jī)理為“擠壓破碎”[26]。本文以液柱長(zhǎng)度L與微通道寬度w的比值L/w = 1.1為分界線，將塞狀流劃分為長(zhǎng)液柱和短液柱兩種流型。增大連續(xù)相流量，當(dāng)Qc = 2000 μl·min-1時(shí)，液滴尺寸小于通道寬度即L/w ＜ 1，微通道內(nèi)的流型轉(zhuǎn)變?yōu)橐旱瘟?，如圖3(c)所示。液滴流的特征為液滴尺寸小于微通道的特征尺寸，液滴不與微通道壁面接觸，呈現(xiàn)較規(guī)則的球形。此種流型下，分散相的破碎由“剪切機(jī)理”(shearing mechanism) [28]控制。當(dāng)連續(xù)相流量很大而分散相流量很小時(shí)，支路中的分散相液體的壓力無(wú)法突破連續(xù)相流體的靜壓力，則會(huì)出現(xiàn)只有一條通道中生成液滴而另一條通道充滿連續(xù)相液體的過(guò)濾流流型，如圖4(a)中流型轉(zhuǎn)變線1左上角區(qū)域。此狀態(tài)下流量分配極度不均，在生產(chǎn)時(shí)應(yīng)盡量避免。增大分散相流量，液柱長(zhǎng)度增大，液柱之間的液彈長(zhǎng)度逐漸減小。當(dāng)Qd = 2000 μl·min-1、Qc = 1000 μl·min-1時(shí)，微通道內(nèi)的流型轉(zhuǎn)變?yōu)榄h(huán)狀流，如圖3(d)所示。當(dāng)連續(xù)相流量與分散相流量均較大時(shí)，分散相在T形口處不再發(fā)生破裂，比如當(dāng)Qd = 2000 μl·min-1、Qc = 2000 μl·min-1時(shí)，微通道內(nèi)的流型為并行流，如圖3(e)所示。環(huán)狀流的特征為分散相在微通道的中心流動(dòng)，并行流的特征為分散相在微通道的一側(cè)流動(dòng)，其分散相均不發(fā)生破裂。這兩種流型都是在分散相黏度或流速較大的條件下產(chǎn)生的，如果連續(xù)相流量較大、分散相從微通道一側(cè)進(jìn)料或者微通道對(duì)兩相的潤(rùn)濕性較接近時(shí)[18]，則更容易產(chǎn)生并行流。

圖4

圖4   微通道中液液兩相流流型及流型轉(zhuǎn)變線

Fig.4   Flow patterns diagram and the transition lines for liquid-liquid two-phase flow in microchannels

對(duì)于并行微通道，兩相流體進(jìn)入微通道后，首先通過(guò)分支管路/前空腔進(jìn)行分配，分配后的連續(xù)相和分散相分別接觸后形成液液兩相流，由下游通道進(jìn)入后空腔，形成兩股獨(dú)立但又相互影響的微流體流動(dòng)路線。由于并行微通道間的相互作用以及后空腔中液滴群的影響，連續(xù)相和分散相流量的分配受到一定影響，并行通道中會(huì)產(chǎn)生較為豐富的流型現(xiàn)象。

對(duì)連續(xù)相黏度為54.70 mPa·s，分散相黏度為0.95 mPa·s實(shí)驗(yàn)條件下，不同兩相流量下并行微通道內(nèi)的流型進(jìn)行了統(tǒng)計(jì)、分類，繪制出了相應(yīng)的流型圖，并繪制了相應(yīng)的流型轉(zhuǎn)變線，如圖4所示。其中，實(shí)心標(biāo)記和空心標(biāo)記為穩(wěn)定流型，半實(shí)心標(biāo)記為不穩(wěn)定的過(guò)渡流型。

增大連續(xù)相流量，微通道中液液兩相流流型由塞狀流轉(zhuǎn)變?yōu)橐旱瘟?。增大分散相流量，微通道中流型由塞狀流轉(zhuǎn)變?yōu)榄h(huán)狀流，最終轉(zhuǎn)變?yōu)椴⑿辛鳌?duì)比兩通道中的流型及流型轉(zhuǎn)變線，可以看出：在縱向上兩通道的流型基本保持一致，而在橫向上，隨著分散相流量的增大，通道2的流型轉(zhuǎn)變更加迅速。即相較于連續(xù)相，增大分散相的流量對(duì)兩通道的流量分配的影響更大。

改變連續(xù)相硅油溶液的黏度，不同條件下兩并行微通道內(nèi)塞狀流與液滴流的流型轉(zhuǎn)變線如圖5所示。各條流型轉(zhuǎn)變線左上方流型為液滴流，右下方為塞狀流。從圖中可以看出，隨著連續(xù)相黏度的增大，兩并行微通道中的塞狀流與液滴流的流型轉(zhuǎn)變線逐漸向下移動(dòng)，即向著連續(xù)相流量減小的方向移動(dòng)。隨著連續(xù)相黏度的增大，在T形口處連續(xù)相對(duì)分散相的剪切力增大，分散相的破裂速度更快，微通道中生成的液滴尺寸也就越小。因此，連續(xù)相黏度越大，流型由塞狀流轉(zhuǎn)變?yōu)橐旱瘟鲿r(shí)的連續(xù)相流量就越小。且隨著連續(xù)相黏度的增大，并行通道的流型轉(zhuǎn)變線更加接近，即兩通道中的流量分配更加均一。

圖5

圖5   微通道中的流型及流型轉(zhuǎn)變線（實(shí)心標(biāo)記表示通道1；空心標(biāo)記表示通道2）

Fig.5   Flow patterns transition lines in microchannels corresponding to different viscosity of continuous phase

2.2 液滴生成頻率及流量分配

為了比較不同操作條件對(duì)微通道生產(chǎn)能力的影響，對(duì)不同操作條件下并行微通道中液滴產(chǎn)生的頻率f進(jìn)行了統(tǒng)計(jì)，結(jié)果如圖6所示。從圖中可以看出，并行微通道中，液滴的產(chǎn)生頻率隨兩相流量和兩相黏度的增大均增大，并且液滴產(chǎn)生頻率隨連續(xù)相和分散相的流量的變化均呈現(xiàn)線性關(guān)系。因此，可以根據(jù)兩通道中液滴產(chǎn)生速度的差異來(lái)比較連續(xù)相和分散相在兩通道中的流量分配情況，從而避免了統(tǒng)計(jì)液滴體積的煩瑣操作。

圖6

圖6   不同操作條件下微通道中的液滴生成頻率（實(shí)心標(biāo)記為通道1；空心標(biāo)記為通道2）

Fig.6   The frequency of droplet production in microchannels corresponding to different operating conditions

為了研究不同操作條件對(duì)兩微通道流量分配的影響，使用式（1）對(duì)并行微通道的生產(chǎn)速度的差距進(jìn)行量化。

E(f)=f1-f2f1+f2×100%(1)

式中，f為液滴生成頻率；下角標(biāo)1、 2分別表示微通道1、微通道2。流量分配的差異E( f )隨兩相流量比Qc/Qd的變化規(guī)律如圖7所示。隨著Qc/Qd的增大，兩通道中流量分配的差異性呈現(xiàn)先減小然后增大的趨勢(shì)，并在Qc/Qd = 2~3左右時(shí)，兩通道的差距達(dá)到最小。

圖7

圖7   不同操作條件下流量分配的均一性

Fig.7   Flow distribution in microchannels corresponding to different operating conditions

為了研究導(dǎo)致這種分配差異的原因，可以把電路電阻與流體阻力進(jìn)行類比，對(duì)微通道進(jìn)行阻力分析。將流體流量類比為電流，壓降類比為電壓，流體動(dòng)力學(xué)阻力類比為電阻，可以建立阻力模型，如圖8所示。

圖8

圖8   含空腔的并行微通道阻力模型圖

Fig.8   Resistance model diagram of parallel microchannels with cavities

由于連續(xù)相流體在進(jìn)行分配前首先進(jìn)入前空腔，前空腔的截面積比并行通道大得多，根據(jù)Cornish等[39]提出的矩形通道內(nèi)單相流壓降計(jì)算式[式（2）]，其內(nèi)阻力相對(duì)很小，以至于可以忽略。前空腔的非對(duì)稱結(jié)構(gòu)對(duì)于流體分配不會(huì)造成影響，并行通道的阻力可視為相同。連續(xù)相和分散相流體在兩通道上的流量分配主要由下游通道的流體阻力Rt1與Rt2分別和后空腔的反饋?zhàn)饔?em style="box-sizing: border-box;padding: 0px">Ro構(gòu)成的阻力系統(tǒng)決定。在不同操作條件下，占據(jù)主導(dǎo)作用的影響因素也不同。

ΔP=4μLQH3W13-64Hπ5W×tanhπW2H-1(2)

對(duì)于下游通道，由于微通道中液滴的存在會(huì)產(chǎn)生額外的阻力，因此，下游微通道中的阻力無(wú)法直接使用單相流阻力計(jì)算方法獲得。Fu等[40]通過(guò)研究，總結(jié)出了方形截面通道中兩相流的阻力計(jì)算式[式（3）]：

Rt=28.36μ(lc-nbL+nb×0.53×Ca-1/3W)W4Ca≤10-228.36μ(lc-nbL+nb×0.53×Ca-1/3W-nb×0.64×Ca-0.05W)/W410-2<Ca≤10-1(3)

式中，lc為下游微通道長(zhǎng)度；nb為通道中的氣泡數(shù)；L為氣泡長(zhǎng)度；W為通道寬度；Ca為毛細(xì)管數(shù)，表示流體的黏性力與界面張力之比，且Ca = μcuc / γ[uc = Qc / (2W2)]。

為了研究不同操作條件對(duì)兩微通道流體阻力差異的影響，使用式（4）對(duì)并行微通道的流體阻力的差距進(jìn)行量化。

E(Rt)=Rt1-Rt2Rt1+Rt2×100%(4)

式中，Rt為式（3）計(jì)算得到的流體阻力；下角標(biāo)1、2分別表示微通道1、微通道2。流量分配的差異E(Rt)隨兩相流量比Qc/Qd的變化規(guī)律如圖9所示。從圖中可以看出，隨著Qc/Qd的增大，兩通道流體阻力的差異性逐漸減小。而根據(jù)對(duì)圖7的分析已知，流量分配的差異性先減小后增大，說(shuō)明除下游通道的流體阻力外，后空腔也會(huì)對(duì)流量分配造成一定影響。Mi等[41]對(duì)氣液兩相流系統(tǒng)的研究也表明，后空腔中氣泡與氣泡群的行為會(huì)對(duì)液滴的生成和流量的分配產(chǎn)生反饋?zhàn)饔谩?/xref>

圖9

圖9   不同操作條件下流體阻力的差異性

Fig.9   The difference of resistance corresponding to different operating conditions

2.3 后空腔的介尺度結(jié)構(gòu)及流量分配的影響因素

后空腔由來(lái)自下游通道的分散相液滴群和連續(xù)相液體共同構(gòu)成，屬于由許多單元構(gòu)成的多尺度復(fù)雜系統(tǒng)，這些單元的群體行為導(dǎo)致了后空腔呈現(xiàn)出介尺度結(jié)構(gòu)[42]，其邊界尺度分別是液滴和空腔。各尺度下的單元結(jié)構(gòu)分別為單獨(dú)的液滴、液滴群和空腔整體。

為了探究操作條件對(duì)后空腔內(nèi)液滴群的介尺度行為的影響，對(duì)不同操作條件下微通道芯片后空腔中的液液兩相流流型進(jìn)行了研究。研究發(fā)現(xiàn)，后空腔內(nèi)液滴群的流型與兩相流量比Qc/Qd有極大的相關(guān)性，根據(jù)空腔中兩相的比例以及分散相的形態(tài)和行為，可以將后空腔流型劃分為以下4種，如圖10所示。

圖10

圖10   不同操作條件下后空腔中的液滴群流型（μc=54.70 mPa·s, μd=0.95 mPa·s）

Fig.10   Droplet flow patterns in the cavity corresponding to different operating conditions

當(dāng)Qc/Qd值較小時(shí)，并行微通道中的流型為塞狀流，且L/w較大，液柱進(jìn)入空腔后無(wú)法被及時(shí)排出，液滴群在空腔內(nèi)相互擠壓，部分發(fā)生二次破裂。液滴呈現(xiàn)不規(guī)則的餅狀，此時(shí)后空腔內(nèi)幾乎充滿分散相，如圖10(a)所示。液滴群體現(xiàn)為協(xié)調(diào)效應(yīng)，可以將后空腔視為整體進(jìn)行分析。

當(dāng)Qc/Qd值較大時(shí)，后空腔內(nèi)液滴群呈現(xiàn)規(guī)則的球狀，空腔內(nèi)的連續(xù)相含量明顯增大，分散相液滴之間的相互作用大大減小。液滴按照一定的軌跡在后空腔中流動(dòng)，最后離開(kāi)微通道系統(tǒng)，如圖10(b)所示?？梢詫⒑罂涨灰暈橄掠瓮ǖ赖难由?，液滴在后空腔中按照一定的路徑穩(wěn)定排出，兩通道各自產(chǎn)生的液滴不發(fā)生接觸，路徑上的壓降與液滴個(gè)數(shù)相關(guān)。液滴之間體現(xiàn)為競(jìng)爭(zhēng)效應(yīng)，可將每個(gè)液滴作為單獨(dú)的系統(tǒng)進(jìn)行處理。

當(dāng)連續(xù)相流量和分散相流量接近時(shí)，后空腔內(nèi)的液滴之間相互接觸，但基本上沒(méi)有相互擠壓，液滴呈現(xiàn)較規(guī)則的圓餅狀，如圖10(c)所示。此時(shí)后空腔的狀態(tài)介于以上兩種流型之間，兩種狀態(tài)在競(jìng)爭(zhēng)中協(xié)調(diào)，構(gòu)成了后空腔特殊的介尺度非均勻結(jié)構(gòu)。隨著操作條件的改變，兩種狀態(tài)的競(jìng)爭(zhēng)優(yōu)勢(shì)也隨之改變。

當(dāng)分散相流量很大，兩相在T形口處不發(fā)生破裂，分散相與連續(xù)相并行進(jìn)入空腔，并行通道中的分散相流體各自按照一定的路徑流動(dòng)并離開(kāi)空腔，二者無(wú)接觸，不發(fā)生相互作用，如圖10(d)所示，此狀態(tài)下不發(fā)生乳化。

根據(jù)2.2節(jié)阻力模型的分析，導(dǎo)致并行通道間流體分配不均的因素主要由下游通道與后空腔兩部分構(gòu)成。將不同操作條件下并行通道的阻力差異與流量分配差異進(jìn)行對(duì)比，如圖11所示?？梢钥闯?，操作條件對(duì)于并行通道間流體分配的影響可以分為三個(gè)區(qū)域，不同區(qū)域后空腔內(nèi)液滴群的主要狀態(tài)如圖11所示。

圖11

圖11   不同操作條件下E(Rt)、E( f )及后空腔流型圖

Fig.11   E(Rt), E( f ) and droplet flow patterns in the cavity

在區(qū)域Ⅰ，后空腔可視作壓力均一的整體，下游通道流體阻力的差異E(Rt)與流體分配的差異E(f)接近，說(shuō)明下游通道的流體阻力差異是流體分配主導(dǎo)因素。

在區(qū)域Ⅲ，下游通道流體阻力接近，但流量分配均一性仍較差，說(shuō)明流量分配的差異性主要由后空腔引起。此條件下，來(lái)自并行通道的多相流流體在進(jìn)入后空腔后分別以各自的路徑流動(dòng)，由于出口位置設(shè)置在空腔一側(cè)，因此兩路徑的長(zhǎng)度不同，兩股流體的流阻也不同，從而導(dǎo)致流體分配的差異。流體阻力與流速正相關(guān)，隨著流速的增大，因路徑長(zhǎng)度不同導(dǎo)致的分配差異也被放大。

在區(qū)域Ⅱ，兩個(gè)因素共同作用，導(dǎo)致了兩通道間流量分配的差異。圖中曲線E( f )在E( Rt )的下方，說(shuō)明后空腔的存在使得流量分配的均一性增強(qiáng)。這是因?yàn)楫?dāng)后空腔流型為圖10(c)所示狀態(tài)時(shí)，液滴在空腔中處于較為“自由”的狀態(tài)，液滴之間相互接觸但基本不發(fā)生相互作用，使得后空腔具有了一定的“彈性”。同時(shí)，相互接觸的液滴使得并行微通道“連接”起來(lái)，平衡了兩通道的阻力差異，兩通道間的相互協(xié)調(diào)使得流量分配更加趨近于均一。因此，在進(jìn)行通道設(shè)計(jì)或?qū)嶋H生產(chǎn)時(shí)，使后空腔保持圖10(c)所示流型，可以有效提高并行通道間流量分配的均一性。

3 結(jié) 論

本文采用高速攝像儀研究了非對(duì)稱式T形并行微通道中液液兩相流的流型及后空腔內(nèi)液滴群的行為對(duì)并行通道間流量分配的影響。實(shí)驗(yàn)使用不同濃度的甘油-水溶液作為分散相，含5%道康寧表面活性劑的不同黏度的硅油作為連續(xù)相，以兩相流量為坐標(biāo)軸，繪制出了兩通道中的流型圖及流型轉(zhuǎn)變線。結(jié)果表明，改變分散相的流量對(duì)下游通道中流型的轉(zhuǎn)變影響更大。對(duì)微通道建立了阻力模型，分析了可能導(dǎo)致流體分配不均的因素，并使用兩通道液滴生成頻率的相對(duì)偏差作為標(biāo)度，將不同操作條件下流體分配的差異性進(jìn)行了量化。

通過(guò)研究下游通道的流體阻力和后空腔內(nèi)液滴群的介尺度行為，分析了不同操作條件下并行通道間流量分配的影響因素。分析發(fā)現(xiàn)影響流體分配的主導(dǎo)因素是兩相流量比，當(dāng)Qc/Qd < 1.5時(shí)，后空腔液滴的關(guān)系體現(xiàn)為協(xié)調(diào)關(guān)系，流體流量分配的均一性由并行通道間的流動(dòng)阻力控制；而當(dāng)Qc/Qd > 3.5時(shí)，后空腔液滴的關(guān)系體現(xiàn)為競(jìng)爭(zhēng)關(guān)系，流體流量分配的均一性主要由后空腔內(nèi)液滴的壓降控制；當(dāng)Qc/Qd在1.5~3.5之間時(shí)，后空腔中液滴群既競(jìng)爭(zhēng)又相互協(xié)調(diào)，流體流量分配的均一性由并行通道間的流動(dòng)阻力與后空腔內(nèi)液滴群的相互作用共同協(xié)調(diào)控制。不同操作條件下空腔中的壓降也不相同，后續(xù)將對(duì)不同條件下微通道系統(tǒng)各部件（單相流微通道、液液界面演化的T型口、液液兩相流并行微通道，及含液滴群的空腔等）的阻力占比進(jìn)行分析。此外，并行流也是微化工技術(shù)應(yīng)用中一種重要的流型[14, 43]，后續(xù)將繼續(xù)推進(jìn)研究操作條件對(duì)并行流及并行流狀態(tài)下流體分配的影響。本文的研究對(duì)液滴群介尺度結(jié)構(gòu)以及T形并行微通道的流量分配具有借鑒意義。

符 號(hào) 說(shuō) 明