氣液固流化床流動介尺度模型研究進(jìn)展

作者：馬永麗劉明言胡宗定來源：《化工學(xué)報》日期：2022-08-29人氣：1979

氣液固三相流化床在化工及相關(guān)過程工業(yè)中有著廣泛的應(yīng)用[1-6]。但是，相對于單相流和兩相流系統(tǒng)，第三相的加入，使得三相流動的時空結(jié)構(gòu)更加復(fù)雜多變，給其模型化研究帶來了更大的挑戰(zhàn)，制約著系統(tǒng)的定量化設(shè)計和放大及工業(yè)應(yīng)用。

20世紀(jì)60年代以來，研究者[5-6]建立了經(jīng)典的氣液固流化床的整體和局部流動機(jī)理模型。Bhatia等[3]首先建立了經(jīng)典的氣液固流化床流動行為的統(tǒng)一尾流模型，之后研究者[7-13]又建立了結(jié)構(gòu)尾流模型、逐級分割處理模型、顆粒終端速度模型、飄移通量模型、四區(qū)模型、循環(huán)流模型等。這些經(jīng)典的三相流動機(jī)理模型的建立，對于進(jìn)一步了解三相流化床內(nèi)的流動機(jī)理，定量化描述其流動行為奠定了基礎(chǔ)。但是，這些經(jīng)典的氣液固流動模型沒有很好地考慮三相流動的多尺度結(jié)構(gòu)及其穩(wěn)定性。三相流化床內(nèi)存在著復(fù)雜的多尺度相互作用，主要包括：固體顆粒和流體間的微尺度相互作用等，氣泡及其尾流或顆粒聚團(tuán)與流體間的介尺度相互作用，以及整個流化床床層與床壁面或環(huán)境間的宏尺度相關(guān)作用等。原有模型忽略了三相流化床系統(tǒng)的多尺度流動結(jié)構(gòu)及其穩(wěn)定性，因而難以客觀準(zhǔn)確地量化描述系統(tǒng)行為，模型在預(yù)測能力和預(yù)測精度上受到限制。因此，為了實現(xiàn)對三相流化床系統(tǒng)流動行為全面而準(zhǔn)確的刻畫，需要引入考慮多尺度結(jié)構(gòu)特征的新方法進(jìn)行量化研究，以期抓住復(fù)雜問題的實質(zhì)，進(jìn)行更為準(zhǔn)確的量化描述。基于能量最小多尺度作用（EMMS）原理的介科學(xué)方法[14]，著眼于多相流動系統(tǒng)的多尺度非均勻結(jié)構(gòu)及其穩(wěn)定性，從多尺度角度分析力平衡問題，并以懸浮輸送能耗最小判斷系統(tǒng)穩(wěn)定性，從而為建立氣液固流化床內(nèi)三相流動的機(jī)理模型提供了新途徑。

李靜海[14]提出的氣固兩相流EMMS模型能較好地描述氣固兩相流等復(fù)雜系統(tǒng)的非均勻結(jié)構(gòu)及流動行為。EMMS模型采用變分型的多尺度分解方法將多相流動系統(tǒng)的非均勻結(jié)構(gòu)進(jìn)行尺度分解，分析其形成的兩種主導(dǎo)機(jī)制，將主導(dǎo)機(jī)制之間的競爭與協(xié)調(diào)關(guān)系表達(dá)為數(shù)學(xué)上的“多目標(biāo)變分”問題。目前應(yīng)用基于EMMS的介科學(xué)方法建模的流動系統(tǒng)以兩相（氣固、氣液和液固）流動體系為主[15-16]。EMMS模型通過量化分析控制流化床系統(tǒng)主導(dǎo)機(jī)制間的協(xié)調(diào)關(guān)系，如懸浮與輸送能控制[17]、黏性與慣性控制[18]、不同氣泡尺寸控制[19]等，揭示控制復(fù)雜流動行為的原因。Xu等[20]通過分析氣固流化床中的界面應(yīng)力分布，表明密相顆粒團(tuán)的界面應(yīng)力遠(yuǎn)大于稀相中的界面應(yīng)力。Yang等[21]考察了氣固流化床中的非均勻結(jié)構(gòu)，得到了校正曳力系數(shù)，將該系數(shù)與雙流體模型耦合，提高了CFD模擬的準(zhǔn)確性?？紤]到多相流動系統(tǒng)的非線性和非穩(wěn)態(tài)特點，后續(xù)的EMMS模型引入了氣泡或固體顆粒的加速度[21-23]，用來描述氣泡與固體顆粒所受到的不平衡力。Ge等[22]分析了氣固流化床的固體顆粒的加速行為，建立了考慮顆粒加速度的EMMS機(jī)理模型，并得到了流體催化裂化（fluid cracking catalyst，F(xiàn)CC）固體顆粒-空氣系統(tǒng)中流型的分布圖。Liu等[24]考慮了氣液固流化床內(nèi)復(fù)雜的多尺度流動結(jié)構(gòu)特征，首次將源于氣固兩相流的能量最小多尺度作用原理應(yīng)用于氣液固流化床內(nèi)的復(fù)雜流動行為的建模研究。近年來，研究者又進(jìn)行了系統(tǒng)深入的研究，建立了三相流整體和局部介尺度機(jī)理模型，獲得了較強(qiáng)的預(yù)測能力和較高的預(yù)測精度[25-29]。

本文針對目前氣液固流化床流動機(jī)理模型的國內(nèi)外研究進(jìn)展進(jìn)行綜述。首先簡要介紹早期建立的比較經(jīng)典的描述氣液固流化床內(nèi)三相流動的機(jī)理模型，因為之后的氣液固流化床流動介尺度機(jī)理模型的建立，也吸收了這些經(jīng)典機(jī)理模型中有價值的觀點或信息。之后，重點針對近年來建立的描述氣液固流化床內(nèi)復(fù)雜三相流動結(jié)構(gòu)的介尺度機(jī)理模型進(jìn)行分析和總結(jié)，主要包括：考慮三相流化床中氣泡分散相和固體顆粒分散相加速度的整體三相流動介尺度機(jī)理模型[25-26]，可預(yù)測氣液固膨脹流化床和循環(huán)流化床內(nèi)三相流動軸向分布特性的介尺度模型[27-28]，以及定量描述氣液固循環(huán)流化床內(nèi)三相流動徑向分布特性的介尺度模型等[29]，并指出目前存在的問題和需要進(jìn)一步開展研究的方向。

需要指出的是，從描述三相流化床系統(tǒng)的基本守恒方程出發(fā)，開展計算流體力學(xué)數(shù)值模擬研究，也是解決三相流化床的定量化描述，實現(xiàn)其科學(xué)設(shè)計和放大的關(guān)鍵途徑之一[30-34]。

1 經(jīng)典機(jī)理模型

經(jīng)典的氣液固流動機(jī)理模型間有一定的順承關(guān)系，模型的預(yù)測能力逐步深入，大致遵循了由起始的全床相含率等整體流動參數(shù)預(yù)測，到之后的三相流化床軸向或徑向分布等局部流動參數(shù)的預(yù)測順序，但是也相對獨立。下面的模型介紹也依此關(guān)系展開。

1.1 統(tǒng)一尾流模型

Bhatia等[3]將氣液固流化床內(nèi)的三相流動系統(tǒng)劃分為氣泡區(qū)、尾流區(qū)和液固流化區(qū)，如圖1所示?；谫|(zhì)量守恒和動量守恒定律，量化了固相和液相的連續(xù)性行為和動量守恒特性，同時，引入兩個量化氣泡尾流流動行為的關(guān)鍵參數(shù)，即尾流體積分?jǐn)?shù)和氣泡體積之比（k）、尾流相固含率與周圍液-固擬均相的固含率之比（x），推導(dǎo)建立了統(tǒng)一尾流模型。

圖1

圖1 氣液固流化床流動的統(tǒng)一尾流機(jī)理模型[3]

Fig.1 General wake model of gas-liquid-solid fluidized bed [3]

統(tǒng)一尾流機(jī)理模型能很好地預(yù)測氣泡尾流的結(jié)構(gòu)，但是模型引入的兩個關(guān)鍵參數(shù)（x和k）的求解依賴于經(jīng)驗關(guān)聯(lián)式，導(dǎo)致該模型對相含率預(yù)測的準(zhǔn)確性很大程度上取決于兩個關(guān)鍵參數(shù)的關(guān)聯(lián)式的準(zhǔn)確性。推得的模型方程如式（1）和式（2）所示。

液含率：

$ε_{l} = {[\frac{u_{l} - u_{g} k (1 - x)}{u_{i} (1 - ε_{g} - k ε_{g})}]}^{1 / n} {1 - ε_{g} [1 + k (1 - x)]} + ε_{g} k (1 - x)$ (1)

空隙率：

$1 - ε_{s} = ε_{g} + ε_{l} = {[\frac{u_{l} - u_{g} k (1 - x)}{u_{i} (1 - ε_{g} - k ε_{g})}]}^{1 / n} {1 - ε_{g} [1 + k (1 - x)]} + ε_{g} [1 + k (1 - x)]$ (2)

研究者對統(tǒng)一尾流模型引入的兩個模型參數(shù)（x和k）的計算有不同的觀點（表1）。例如，Efremov等[35]假設(shè)氣泡尾流相的固含率為0，采用計算體積比k的經(jīng)驗關(guān)聯(lián)式求得相含率和其他流動參數(shù)。為了減小經(jīng)驗關(guān)聯(lián)式帶來的誤差，F(xiàn)an等[43]通過實驗研究了流動過程中氣泡尾流的行為特點，發(fā)現(xiàn)氣泡尾流體積與氣泡體積的關(guān)系與數(shù)學(xué)上的鋸齒波函數(shù)相吻合。Muroyama等[44]總結(jié)了文獻(xiàn)中關(guān)于這兩個參數(shù)的報道。

表1 統(tǒng)一尾流模型參數(shù)的經(jīng)驗關(guān)聯(lián)式［3］

Table 1 Empirical correlation of parameters general wake model［3］

文獻(xiàn)	k	x	適用范圍
[2]	$k = 14 f_{g} (U_{l} - {U_{l}}_{m f 0})$	0	空氣/水，Ug = 0~0.02 m/s,Ul = 0~0.03 m/s
[35]	$\begin{array}{l} k_{0} = 5.1 (ε_{l})_{U_{g} = 0}^{4.85} (1 - M_{1}) \\ M_{1} = t a n h [\frac{40 U_{g} (ε_{l})_{U_{g} = 0}^{10}}{U_{l}} - 3.32 (ε_{l})_{U_{g} = 0}^{5.45}] \end{array}$	0	空氣/水,Ug = 0~0.11 m/s,Ul = 0~0.07 m/s,dp = 0.32~2.15 mm
[36]	分布圖	0或1	空氣/水,Ug = 2.0 m/s,Ul / Ulmf0 = 2~8,dp = 0.29~0.775 mm
[37-38]	$k_{0} = \{\begin{array}{l} 1.4 {(\frac{U_{l}}{U_{g}})}^{0.33} - 1, \frac{U_{l}}{U_{g}} \geq 0.4 \\ 0, \frac{U_{l}}{U_{g}} < 0.4 \end{array}$	0	空氣/水，Ul / Ug = 0.4~20,dp = 0.32~6 mm
[39]	$k_{0} = 1.72 U_{g}^{- 0.66} U_{l}$	0	dp = 0.215 ~ 6.9 mm, ρp = 2.475 ~ 3.96 g/cm3
[40]	$k_{0} = 0.01765 {(\frac{U_{l}}{U_{g}})}^{0.61} σ^{- 0.654}$	0	空氣/（水，丙酮溶液，蔗糖溶液，甲基纖維素溶液）,Ug = 0~0.85 m/s,Ul = 0.1 m/s,dp = 1~6 mm
[41]	$k = ε^{3} [e x p (- 1.2 f_{g}) + 2.5 e x p (- 32.8 f_{g})]$	0.1	空氣/水,Ug = 0~0.02 m/s,Ul = 0.03 m/s
[42]	$k_{0} = 0.0631 U_{g}^{- 0.646} {U_{l}}^{0.246}$	0	尼龍珠（2.5 mm），活性炭（1.74 mm），玻璃珠（1~5.11 mm），氧化鋁粒（2.27、5.5 mm）

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1.2 結(jié)構(gòu)尾流模型

統(tǒng)一尾流模型將氣泡尾流中的固體顆粒與液體流化區(qū)中的固體顆粒相隔離，這與實際過程不符。為了解釋三相流化床氣泡尾流中固體顆粒的非封閉屬性，F(xiàn)an等[7]假設(shè)三相流化床的床層收縮和固體顆?；旌系攘黧w力學(xué)現(xiàn)象由氣泡的基本尾流決定；將氣泡基本尾流分為約束湍動尾流區(qū)（CTW）與剝落旋渦尾流區(qū)（SVW）；某種意義上，統(tǒng)一尾流模型中的尾流對應(yīng)CTW區(qū)；SVW區(qū)會不斷地剝落一定體積的固體顆粒旋流，進(jìn)入次生尾流，并最后進(jìn)入液固流化區(qū)；氣泡尾流中旋渦周期性的脫落頻率與其形成頻率動態(tài)相等?；谶@一機(jī)制，提出了結(jié)構(gòu)尾流模型，如式（3）所示。

$\begin{array}{l} ε_{l} = {\{\frac{u_{l} - u_{g} [\frac{k_{4} (1 - k_{1})}{1 + k_{3}} + \frac{k_{3} k_{4} (1 - k_{2})}{1 + k_{3}} \overset{ˉ}{t_{r}} f]}{u_{i} (1 - ε_{g} - k_{4} ε_{g})}\}}^{1 / n} \times \\ (1 - ε_{g} - k ε_{g} + \frac{\overset{ˉ}{k_{1} k_{4}} + k_{2} k_{3} k_{4}}{1 + k_{3}} ε_{g}) + \\ k_{4} \frac{1 - \overset{ˉ}{k_{1}}}{1 + k_{2}} ε_{g} + k_{3} k_{4} \frac{1 - k_{2}}{1 + k_{3}} ε_{g} \end{array}$ (3)

該模型也可以預(yù)測床層收縮等特性。但是，由于結(jié)構(gòu)尾流模型的參數(shù)較多，公式過于復(fù)雜，很少應(yīng)用。

1.3 逐級分割處理模型

Page等[45]曾認(rèn)為氣泡尾流相中，旋渦的周期性形成與剝落行為導(dǎo)致了氣液固流化床自由空間區(qū)的軸向不均勻結(jié)構(gòu)。El-Temtamy等[8] 針對自由空間區(qū)的固體顆粒夾帶，提出了一個逐級分割處理模型，即將軸向過渡段分割為不同的級。模型假設(shè)每一級中，固體顆粒由氣泡尾流夾帶，上升過程中固體顆粒不斷地被剝落，進(jìn)入周圍的液固相流化區(qū)，而后在液固流化區(qū)沉降。連續(xù)兩個尾流剝落之間的時間間隔內(nèi)，氣泡運動的距離定義為一個剝落單元高度，分割的級高度等于尾流剝落單元高度。各級的序號從自由空間區(qū)的頂部向下面的流化床界面順序排列。求解該模型時，列第N級的固體顆粒質(zhì)量守恒方程。假設(shè)氣泡尾流相和液固相的固含率已知，可以得到第N級的固體顆粒含率為式（4）。計算時從第一級開始，向下逐級計算其（ $ε_{s}$ ） N，直到其數(shù)值等于或大于流化床主體區(qū)內(nèi)的固含率為止。

$(ε_{s})_{N} = k ε_{g} x (ε_{s f})_{N} + (1 - ε_{g} - k ε_{g}) (ε_{s f})_{N}$ (4)

1.4 終端速度模型

氣液固流化床中固體顆粒的終端速度應(yīng)與液固流化床中固體顆粒的終端速度不同。占主導(dǎo)地位的氣泡行為會間接影響氣液介質(zhì)中顆粒的終端速度。Jean等[9-10]建議除了考慮顆粒所受的液相曳力和有效重力（重力-浮力）之外，還應(yīng)增加一個考慮顆粒-氣泡間相互作用影響的相間作用力，提出了計算三相流化床中固體顆粒終端速度的模型，如式（5）所示。

$\begin{array}{l} \frac{3}{4} C_{D L} \frac{ρ_{l}}{d_{p}} {[\frac{U_{l}' - U_{g} k}{1 - (1 + k) ε_{g}}]}^{2} + \frac{3}{2} C_{D W} \frac{k ε_{g} ρ_{l}}{d_{p}} {(\frac{U_{g}}{ε_{g}})}^{2} - \\ (ρ_{s} - ρ_{l}) g = 0 \end{array}$ (5)

式中的 $U_{l}^{'}$ 對應(yīng)的是氣液介質(zhì)中的顆粒終端速度。研究表明，在含有玻璃珠的三相流動體系中，當(dāng)固體顆粒的直徑大于臨界尺寸460 μm時，其終端速度隨表觀氣速的增加而降低，當(dāng)固體顆粒的直徑小于臨界尺寸460 μm時，其終端速度與表觀氣速無關(guān)，保持為常數(shù)。

1.5 漂移通量模型

在多相流研究過程中，一般有兩種方法描述不同相間的相互作用，一種是相對速度或滑移速度（相對于運動速度較慢一相的速度），另一種是漂移速度或漂移通量（相對于所有各相的體積平均速度）。漂移速度源于氣液兩相流系統(tǒng)的研究，Chen等[11]將漂移速度直接延伸于分析氣液固三相流化床氣泡的運動，提出了漂移通量模型。同時切斷三相流化床的氣流與液流，將動態(tài)塌陷的三相床從下往上依次分為：填充床區(qū)、沉降區(qū)、三相流化床區(qū)和氣液分離區(qū)?；谫|(zhì)量守恒定律分析，建立了描述氣泡上升速度的漂移通量模型方程，如式（6）所示。

$U_{b} = C_{0} \frac{U_{g} + U_{l}}{1 - ε_{s}} + U_{b d} \frac{1 - ε_{s 0}}{1 - ε_{s}}$ (6)

式中， $C_{0}$ 為一經(jīng)驗常數(shù)，取值與三相流化床內(nèi)的流型有關(guān)（在低表觀氣速下或較高表觀液速下，三相流化床的流動處于氣泡分散流區(qū)， $C_{0}$ =1；在高表觀氣速下，流動狀況處于氣泡聚并流區(qū)或節(jié)涌流區(qū)， $C_{0}$ 數(shù)值只能通過實驗確定）; $U_{b d}$ 為三相流化床區(qū)中與液固混合物逆流的氣泡漂移速度； $ε_{s 0}$ 為無氣液流動時，氣泡邊界下面的顆粒平均固含率。

1.6 四區(qū)模型

鑒于統(tǒng)一尾流模型認(rèn)為氣液固流化床是由氣泡區(qū)、氣泡尾流區(qū)和液固擬均相區(qū)組成，只能預(yù)測三相流化床的平均相含率，胡宗定等[12]在此基礎(chǔ)上，引入新的參數(shù)——液渦因子，將液固區(qū)進(jìn)一步劃分為液渦區(qū)和純粹液固流化區(qū)，提出了預(yù)測三相流化床相含率的四區(qū)模型?；谠撃Ｐ涂梢灶A(yù)測三相流化床內(nèi)的平均相含率，以及相含率的軸、徑向分布。不過，模型中的液渦因子、氣泡尾流與液固混合相的固含率之比需通過實驗獲取。

1.7 循環(huán)流模型

Morooka等[13,38,46]發(fā)現(xiàn)，與氣液鼓泡塔的徑向流動類似，氣液固流化床內(nèi)的氣含率和液體流速也呈現(xiàn)出床中心處向上而在床壁面處向下的徑向分布規(guī)律?；谶@一現(xiàn)象，Morooka等[13]引入氣含率的徑向分布函數(shù)關(guān)聯(lián)式，并假設(shè)三相流動系統(tǒng)中的湍流運動黏度在湍流區(qū)內(nèi)恒定不變，提出了用于預(yù)測穩(wěn)態(tài)三相流化床中固體顆?？p隙液體速度徑向分布的循環(huán)流模型，如式（7）所示。

$V_{l} - V_{l w} = \frac{1}{32} \frac{g D_{c}^{2} ε_{g}}{υ_{l} + υ_{T}} {[1 - {(\frac{r}{R})}^{2}]}^{2}$ (7)

式中， $V_{l w}$ 為流化床壁面處的流動線速度; $D_{c}$ 為流化床直徑; $υ_{T} 為$ 湍流運動黏度; $υ_{l}$ 為液體運動黏度。

可以看出，液體速度在流化床中心軸線上達(dá)到最大值時，邊壁上達(dá)到最小值。

這些流動機(jī)理模型的建立，初步實現(xiàn)了氣液固流化床內(nèi)復(fù)雜三相流動行為的量化描述。下面簡要介紹近年來基于能量最小多尺度作用原理（EMMS）的介尺度方法而建立的氣液固流化床三相流動機(jī)理模型。

2 基于能量最小多尺度作用原理的氣液固流動介尺度機(jī)理模型

由于氣液固流化床的操作模式較多，這里僅對液相為連續(xù)相、氣相和固體顆粒相為分散相或離散相的三相流化床流動機(jī)理模型進(jìn)行綜述。其他諸如氣相為連續(xù)相、液相和固體顆粒相為離散相的三相流化床操作模式的介尺度模型亦有研究，可以參考文獻(xiàn)[47]。

2.1 氣液固流化床全局流動介尺度機(jī)理模型

Liu等[24]最早引入介科學(xué)方法，對氣液固流化床內(nèi)的復(fù)雜流動行為建立了EMMS全局流動機(jī)理模型。該模型將三相流體系分解為3個子系統(tǒng)，即氣泡相、液固擬均相以及相界面作用相，如圖2所示。將氣液固流動系統(tǒng)中的多尺度表達(dá)為：微尺度作用——固體顆粒與液體流化介質(zhì)之間的相互作用；介尺度作用——液固相與氣泡之間的相間相互作用；宏尺度作用——三相流化床系統(tǒng)與床壁面等邊界間的相互作用。對于宏觀流化床系統(tǒng)忽略宏尺度作用。

圖2

圖2 氣液固流化床系統(tǒng)的多尺度分解[24]

Fig.2 Resolution of suspending and transporting subsystem of gas-liquid-solid fluidization system [24]

2.1.1 建立模型需要解決的關(guān)鍵問題

建立模型時，需要考慮一些關(guān)鍵問題，包括：（1）不同尺度的相間相互作用的多尺度分析及表述，表達(dá)為基于質(zhì)量守恒和動量守恒推導(dǎo)得到模型方程；（2）基于能耗分析的穩(wěn)定性判據(jù)的建立，表述為主導(dǎo)機(jī)制間的競爭協(xié)調(diào)關(guān)系（提出了三相流動系統(tǒng)中的兩種主導(dǎo)機(jī)制，即固體顆粒傾向于停留在勢能較小的位置，流體傾向于通過阻力較小的上升通道）；（3）特征尺度（最大氣泡尺寸）的分析及表達(dá)。將三相流化床的幾個關(guān)鍵問題進(jìn)行數(shù)學(xué)描述，即得到描述氣液固流動行為的介尺度數(shù)學(xué)模型的框架，如圖3所示。

圖3

圖3 氣液固流化床流動行為的介尺度機(jī)理模型框架

Fig.3 Mesoscale model framework of flow behavior in gas-liquid-solid fluidized bed

兩種機(jī)制的競爭與協(xié)調(diào)關(guān)系體現(xiàn)在目標(biāo)函數(shù)這一穩(wěn)定性條件上。通過求解，使目標(biāo)函數(shù)系統(tǒng)的懸浮輸送能最小，從而得到各流動參數(shù)的具體數(shù)值。

2.1.2 模型驗證

圖4給出了氮氣-水-玻璃珠三相流化床系統(tǒng)中相含率的介尺度流動機(jī)理模型計算值與實驗數(shù)據(jù)的比較。氣含率的預(yù)測值稍大于實驗值，其余預(yù)測結(jié)果與實驗值吻合較好。氣含率預(yù)測值偏大的原因與采用的氣泡直徑預(yù)測經(jīng)驗關(guān)聯(lián)式源自于氣液鼓泡塔有關(guān)。液含率的模型預(yù)測值與統(tǒng)一尾流模型的預(yù)測值接近[3]。圖5表明，介尺度流動機(jī)理模型也可以預(yù)測空氣-水-玻璃珠三相循環(huán)床及輸送床相含率隨操作條件的變化規(guī)律。

圖4

圖4 氮氣-水-玻璃珠流化床相含率的流動介尺度機(jī)理模型預(yù)測值與實驗值的比較[3, 24,48-49]

Fig.4 Comparison between experimental data and model predictions of phase holdups in nitrogen-water-glass beads fluidized beds [3,24,48-49]

圖5

圖5 空氣-水-玻璃珠循環(huán)床及輸送床相含率的介尺度流動機(jī)理模型預(yù)測值與實驗值的比較[24,50-52](dp=0.405 mm, ρp=2500 kg/m3, D=0.14 m, Ug= 0.018 m/s, Ud= 0.0017 m/s)

Fig.5 Comparison between experimental data and mesoscale flow model predictions of phase holdups for air-water-glass beads circulating and transport beds [24,50-52] (dp=0.405 mm, ρp=2500 kg/m3, D=0.14 m, Ug= 0.018 m/s, Ud= 0.0017 m/s)

建立的三相流化床介尺度機(jī)理模型將氣液固流化床的多尺度力平衡分析、質(zhì)量守衡分析以及能耗分析有機(jī)結(jié)合，各種相間相互作用得以較合理考慮，其特點為: （1）考慮了氣液固流化床系統(tǒng)的多尺度結(jié)構(gòu)特征及其穩(wěn)定性；（2）可以預(yù)測氣泡直徑；（3）不含任意參數(shù)或可調(diào)參數(shù)；（4）不含復(fù)雜微分方程式；（5）應(yīng)用各向同性湍流理論及氣泡破碎和聚并動力學(xué)描述三相流化床的氣泡尺寸。

但是，該模型還需要進(jìn)一步完善。存在的問題及需關(guān)注方向是：（1）忽略了氣泡尾流的作用；（2）忽略了宏尺度作用（例如，流化床直徑的影響）；（3）氣泡大小及運動行為的描述有待進(jìn)一步理論化；（4）氣固間接相互作用的描述有待完善；（5）三相流化床的軸向和徑向流動機(jī)理模型有待建立；（6）與數(shù)值模擬方法相結(jié)合預(yù)測三相流動態(tài)行為等有待開展。

2.2 考慮氣泡尾流相的氣液固流化床全局流動介尺度機(jī)理模型

在Liu等[24]工作的基礎(chǔ)上，Jin [25]考慮了氣液固流化床中的氣泡尾流相，如圖6所示，建立了考慮氣泡尾流相的氣液固流化床全局介尺度機(jī)理模型。Jin [25]提出的介尺度機(jī)理模型的建立步驟為：（1）根據(jù)流動現(xiàn)象將流動體系劃分為多個尺度；（2）建立不同尺度的穩(wěn)定性條件以及不同尺度之間的關(guān)聯(lián)式；（3）判別控制穩(wěn)定流動結(jié)構(gòu)的主導(dǎo)機(jī)制和不同主導(dǎo)機(jī)制之間的協(xié)調(diào)關(guān)系，制定變分標(biāo)準(zhǔn)，建立穩(wěn)定性條件；（4）基于穩(wěn)定性條件耦合守恒方程。

圖6

圖6 基于不同尺度考慮氣泡尾流的氣液固流化床中懸浮和輸送子系統(tǒng)的分解[25]

Fig.6 Resolution for suspending and transporting subsystem in three-phase system based on different scales considering bubble wake[25]

圖7為空氣-水-玻璃珠三相循環(huán)流化床及輸送床固含率模型計算值與實驗數(shù)據(jù)的比較。相比于圖5（a）的預(yù)測結(jié)果可以看出，該考慮氣泡尾流相的介尺度機(jī)理模型可以在一定程度上提高三相EMMS全局模型的預(yù)測準(zhǔn)確性。

圖7

圖7 空氣-水-玻璃珠循環(huán)床及輸送床固含率的流動介尺度模型與實驗的比較 [25, 50-52](dp=0.405 mm, ρp=2500 kg/m3, D=0.14 m, Ug= 0.018 m/s, Ud= 0.0017 m/s)

Fig.7 Comparison between experimental data and mesoscale flow model predictions of solid holdup for air-water-glass beads circulating and transport beds considering bubble wake[25,50-52] (dp=0.405 mm, ρp=2500 kg/m3, D=0.14 m, Ug= 0.018 m/s, Ud= 0.0017 m/s)

但是，三相流動的復(fù)雜非穩(wěn)態(tài)特征使得作用在固體顆粒與氣泡表面的力處于非平衡狀態(tài)。為進(jìn)一步提高模型的預(yù)測準(zhǔn)確性，需要考慮加速度項，以進(jìn)一步完善該機(jī)理模型。

2.3 考慮分散相加速度的氣液固流化床全局流動介尺度機(jī)理模型

在Liu等[24-25]的介尺度機(jī)理模型研究的基礎(chǔ)上，Ma等[26]考慮了氣泡和固體顆粒的加速行為，在動量守恒方程中引入了氣泡與顆粒的加速度項，如式（8）和式（9）所示，建立了改進(jìn)的三相流化床流動介尺度機(jī)理模型，可以更準(zhǔn)確地預(yù)測氣液固膨脹床的全局三相流動行為。

氣液固流化床的系統(tǒng)分解示意如圖8所示。

圖8

圖8 考慮氣泡和顆粒加速度的氣液固流化床中的流動子系統(tǒng)[26]

Fig.8 Resolution of the gas-liquid-soild fluidization system based on different scales when considering bubble and solid particle accelerations [26]

根據(jù)動量守恒定律，可得到固體顆粒和氣泡每一相的動量衡算方程：

$\frac{3}{4} \frac{C_{D c}}{d_{p}} ρ_{l} |u_{s c}| u_{s c} = (ρ_{p} - ρ_{l}) (a_{c} - g)$ (8) $\frac{3}{4} \frac{C_{D b}}{d_{b}} ρ_{m} |u_{s m}| u_{s m} = \frac{1 - f_{w} - f_{g}}{1 - f_{w}} (ρ_{m} - ρ_{g}) (a_{g} - g)$ (9)

Ma等[26]基于改進(jìn)的三相流化床流動介尺度機(jī)理模型，預(yù)測了三相膨脹床的流動參數(shù)。相比于其他機(jī)理模型，改進(jìn)的介尺度機(jī)理模型能夠預(yù)測氣體進(jìn)入時的床層收縮現(xiàn)象，而包括Jin[25]等的其他兩個模型不能預(yù)測床層收縮現(xiàn)象，如圖9所示。同時，改進(jìn)的介尺度機(jī)理模型對床層平均空隙率和固含率的預(yù)測結(jié)果與實驗值更接近。

圖9

圖9 三相膨脹床內(nèi)相含率的模型預(yù)測值與實驗值比較[26]

Fig.9 Comparison between model predicted value and experimental value of phase holdup in three-phase expanded bed when considering bubble and solid particle accelerations [26]

需要說明的是，多相流動過程是一個復(fù)雜的非平衡非穩(wěn)態(tài)過程。分散相加速度機(jī)理模型中的加速度表征的是系統(tǒng)偏離動態(tài)平衡狀態(tài)的程度，計算的是一個全局平均值，加速度會隨著操作條件的變化而改變。

2.4 三相流化床軸向流動介尺度機(jī)理模型

掌握氣液固流化床內(nèi)三相流動特性的軸向分布規(guī)律對于流化床反應(yīng)器的設(shè)計、操作和控制十分重要。目前氣液固流化床內(nèi)的三相流動特性的軸向分布模型，多是基于沉降-擴(kuò)散理論[54-56]，而且大多適用于泥漿鼓泡床體系，主要集中在對固體顆粒受阻沉降速度（vp）和其擴(kuò)散系數(shù)（Ep）的研究，如表2所示。

表2 沉降-擴(kuò)散模型中的經(jīng)驗關(guān)聯(lián)式

Table 2 Empirical correlations in settlement-diffusion models

文獻(xiàn)	模型關(guān)聯(lián)式	體系物性
[55]	$\begin{array}{l} F (ε) = e x p (- 4.65 ε) \\ v_{p} = 1.45 {v_{t}}^{0.65} / F (ε) \\ E_{p} = E_{l} \end{array}$	空氣/水/固體顆粒（玻璃珠, 58~250 μm；離子交換樹脂, 106~150 μm；FeSiO2粉末, 75~106 μm；銅粉, 58~75 μm）
[56]	$\begin{array}{l} v_{p} = 1.1 {U_{g}}^{0.026} {u_{t}}^{0.8} {φ_{l}}^{3.5} \\ R e_{g} = \frac{U_{g} ρ_{l} D_{T}}{μ_{l}}, R e_{p} = \frac{u_{t} ρ_{l} d_{p}}{μ_{l}} \\ P e_{p} = \frac{U_{g} D_{T}}{E_{p}}, F r_{g} = \frac{U_{g}}{\sqrt[]{g D_{T}}} \\ P e_{p} = 9.6 (F {r_{g}}^{6} / R e_{g})^{0.1114} + 0.019 R e_{p}^{1.1} \end{array}$	氮氣/水或95%乙醇/玻璃珠（210~387 μm；105~193 μm；53~97 μm）
[57]	$\begin{array}{l} v_{p} = u_{t} \\ E_{p} = E_{l} \end{array}$	催化劑鎳顆粒/水/空氣
[58]	$\begin{array}{l} v_{t} = c_{0} / [0.8 (ρ_{g} U_{g})^{1.84} (L_{0} / μ_{g})^{0.84}] \\ L_{0} = M / [(π / 4) D_{T}^{2} ρ_{p, B}] \end{array}$	流化床內(nèi)徑：5.5、9.5 cm；0、20%、40%、60%、65%甘油水溶液/空氣/玻璃珠(2.39 g/cm3，105~125 μm；2.45 g/cm3，180~210 μm；2.49 g/cm3，350~500 μm)；丙烯基塑料(1.2 g/cm3，1400~2000 μm)

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Matsumoto等[59]基于“混合長理論”，將軸向滑移速度與固體顆粒擴(kuò)散系數(shù)相關(guān)聯(lián)；同時，修正固體顆粒沉降速度，提出了改進(jìn)的一維沉降-擴(kuò)散模型，預(yù)測了泥漿床內(nèi)固含率的軸向分布。Tsutsumi等[60]基于氣液固膨脹床中的氣泡尾流對固體顆粒的夾帶特性，提出了尾流夾帶模型。在氣泡尾流的形成過程中，氣泡底部的流動區(qū)域不斷從周圍液固相中累積物質(zhì)，形成尾流；當(dāng)氣泡尾流的尺寸增加到臨界值時，尾流相逐漸將固體顆粒以旋渦的形式剝落，導(dǎo)致固含率的軸向不均勻分布。

與三相膨脹床相比，對三相循環(huán)流化床軸向機(jī)理模型的研究很少。韓社教等[61]基于三相循環(huán)流動系統(tǒng)中顆粒團(tuán)的沉降-擴(kuò)散行為，建立了軸向模型。但是，引入了較多的經(jīng)驗式或需要通過實驗獲取的模型參數(shù)，并且大多只能預(yù)測固體顆粒的特性。

李靜海[14]提出的基于EMMS原理的介科學(xué)方法也為三相流化床的軸向復(fù)雜流體力學(xué)的模型化提供了新思路。

2.4.1 三相膨脹床軸向流動介尺度機(jī)理模型

在氣液固膨脹床中，氣泡尾流夾帶的固體顆粒補充了固體顆粒的向上流動通量[53]，氣泡尾流的這種行為使三相膨脹床形成不均勻軸向流動結(jié)構(gòu)[62]。尾流對固體顆粒的夾帶過程如圖10所示。

圖10

圖10 氣液固膨脹床中的尾流脫落過程[60, 62]

Fig.10 Bubble wake shedding process in gas-liquid-solid expanded bed [60, 62]

根據(jù)三相膨脹床的流動特點，可將氣液固膨脹床的軸向區(qū)域劃分為分布器區(qū)、流化床主體區(qū)，以及自由空間區(qū)。這三個區(qū)的流體行為差異較大：分布器區(qū)的流動行為受分布器的設(shè)計，氣體、液體以及固體顆粒的物性影響；流化床主體區(qū)的流體力學(xué)參數(shù)呈現(xiàn)均勻的軸向分布，其高度取決于操作液速和固體顆粒的物性參數(shù)；自由空間區(qū)的流動結(jié)構(gòu)復(fù)雜，存在一定的軸向分布。由于分布器區(qū)的流動尚未達(dá)到穩(wěn)定狀態(tài)，因此，該區(qū)域不作為建?？疾斓膬?nèi)容。將自由空間區(qū)進(jìn)一步劃分為兩個段或區(qū)，分別是軸向過渡段和氣液分離段，如圖11所示。密相的流化床主體（段）和過渡區(qū)包含氣、液、固三相；氣-液分離區(qū)僅包含氣、液兩相。存在于過渡區(qū)的非均勻軸向結(jié)構(gòu)是機(jī)理建模考察的主要內(nèi)容。

圖11

圖11 氣液固膨脹床軸向流動結(jié)構(gòu)的多尺度分解[27]

Fig.11 Multiscale resolution of axial flow structure of gas-liquid-solid expanded bed [27]

以上述內(nèi)容為基礎(chǔ)，Ma等[27]基于能量最小多尺度作用原理，將顆粒的軸向沉降-擴(kuò)散特性進(jìn)行介尺度建模，得到了三相膨脹床流動行為的軸向介尺度模型。建模過程中，首先在三相流化床軸向過渡區(qū)某一截面上，采用和全局建模類似的方法建立介尺度機(jī)理模型，然后再沿軸向積分，得到膨脹流化床流動行為的軸向分布介尺度模型。

受尾流流動行為的發(fā)展限制，所建三相膨脹床軸向流動介尺度模型中的尾流相固含率的計算仍然依賴于經(jīng)驗關(guān)聯(lián)式，因此，模型的使用范圍受限。

對所建的三相流化床軸向流動介尺度模型進(jìn)行了三相膨脹床系統(tǒng)條件下的軸向流動參數(shù)實驗驗證和預(yù)測研究。圖12顯示了三相膨脹床[63]中流動參數(shù)（fg，εs，εl，ub，db）的軸向分布。在密相主體區(qū)，圖12（a）表明參數(shù)fg、εs、εl 保持不變。在過渡段，隨著軸向位置的增加，固含率降低，液含率呈指數(shù)形式增加。與Kato等[62]的軸向模型相比，軸向流動介尺度模型與實驗數(shù)據(jù)更接近。基于該實驗體系的數(shù)據(jù)得到的關(guān)聯(lián)式[64]的預(yù)測結(jié)果見圖12（a）內(nèi)嵌圖。該結(jié)果與軸向流動介尺度模型的預(yù)測結(jié)果均表明，氣含率首先呈現(xiàn)小幅度降低而后逐漸增加。氣含率在初始階段的減小是由兩個因素引起的：首先，在軸向高度增加的初始階段，湍動程度緩慢增強(qiáng)，促使氣泡相互接觸；其次，過渡段的底部區(qū)域的固含率相對較高，導(dǎo)致液固流區(qū)的黏度增加。這兩個因素均有利于氣泡的聚并變大，導(dǎo)致氣含率降低。但是，隨著軸向高度的繼續(xù)增加，湍動強(qiáng)度快速增強(qiáng)，液體對氣泡表面施加了一個比較大的剪切破壞力，導(dǎo)致氣泡破裂而變小，氣含率增加。此外，氣泡直徑的減小會增大氣泡受到的曳力，即上升阻力增加，導(dǎo)致其速度下降。圖12（b）驗證了上述分析，氣泡速度和直徑均先增加后下降。

圖12

圖12 氣液固膨脹床中的流動參數(shù)的軸向分布[62-63]

（Ul = 0.0117 m/s，Ug = 0.0128 m/s，dp = 0.00025 m，ρp = 2500 kg/m3，ρl = 1000 kg/m3，ρg = 1.2 kg/m3）

Fig.12 Axial distribution of flow parameters in gas-liquid-solid expanded bed [62-63]

2.4.2 三相循環(huán)流化床軸向流動介尺度模型

相比于氣液固膨脹床，氣液固循環(huán)流化床中的氣泡較小且分布均勻，對顆粒的夾帶作用較弱，但在流動過程中，三相循環(huán)流化床中有裸眼可見的顆粒聚團(tuán)產(chǎn)生的絮狀物（也稱團(tuán)聚物）。因此，Ma等[28]基于介尺度顆粒團(tuán)流動系統(tǒng)的子系統(tǒng)分解（圖13），建立了相應(yīng)的軸向流動介尺度機(jī)理模型。計算結(jié)果表明，模型可預(yù)測循環(huán)流化床中的軸向流體力學(xué)行為。

圖13

圖13 氣液固循環(huán)流化床流動系統(tǒng)的介尺度子系統(tǒng)分解[28]

Fig.13 Mesoscale subsystem resolution of gas-liquid-solid circulating fluidized bed flow system [28]

在氣液固循環(huán)流動體系[65]的操作條件下，圖14顯示了軸向流動介尺度模型預(yù)測與實驗的對比結(jié)果。圖14（a）表明，氣液固循環(huán)流化床的軸向固含率呈現(xiàn)頂部稀相-底部密相的“S”型分布，軸向流動介尺度模型能準(zhǔn)確預(yù)測相含率的軸向分布。

圖14

圖14 氣液固循環(huán)流態(tài)化體系中的相含率和氣泡尺寸軸向分布的模型預(yù)測值與實驗數(shù)據(jù)[65]的對比（Ug = 0.0488 m/s）

Fig. 14 Comparison of predicted values of phase holdup and bubble size distribution with experimental data[65] in the gas-liquid-solid circulation fluidization system

在較低的表觀液速下，當(dāng)表觀液速不變時，沿軸向增加的方向，固含率逐漸降低，圖14（b）、（c）中的氣含率與液含率呈現(xiàn)出相反的趨勢。這是由于氣泡尺寸沿軸向增加的方向不斷長大。在較高的表觀液速下，體系軸向的較強(qiáng)湍動強(qiáng)化了固體顆粒的流化程度。因此，氣含率、固含率以及氣泡尺寸均呈現(xiàn)比較均勻的軸向結(jié)構(gòu)，如圖14（a）、（c）、（d）所示。

在同一軸向高度上，隨著表觀液速的增加，圖14（c）、（d）顯示，氣泡先長大后變小，氣含率持續(xù)降低。在表觀液速增大的初始階段，氣液固循環(huán)體系的旋渦尺寸較小，不足以導(dǎo)致氣泡破裂，僅會將能量傳遞給氣泡，增加氣泡之間的接觸，促使其發(fā)生聚并；而在較高的表觀液速下，流動體系中與氣泡尺寸相當(dāng)?shù)男郎u的數(shù)量增多，導(dǎo)致氣泡破裂；同時，表觀液速的增大縮短了氣泡在流動體系中的停留時間，導(dǎo)致氣含率降低，進(jìn)一步降低了氣泡之間的接觸，弱化氣泡的聚并行為。在這兩個因素的共同作用下，氣泡尺寸降低。

2.5 三相流化床徑向流動介尺度機(jī)理模型

氣液固流化床的徑向流動介尺度機(jī)理建模研究還處于起步階段[29]。胡宗定等[12]提出的四區(qū)模型可以預(yù)測氣液固流化床的徑向流動結(jié)構(gòu)，但是，模型求解需要已知流動體系中相含率的徑向分布，并且需要依賴實驗求解其中的模型參數(shù)。韓社教等[61]將顆粒團(tuán)的沉降-擴(kuò)散特性與實驗相結(jié)合，考察了三相流動的徑向參數(shù)分布。Lee等[64]基于氣泡的擴(kuò)散特性，提出了徑向氣泡擴(kuò)散模型。這些模型存在的共性問題在于過多引入經(jīng)驗關(guān)聯(lián)式，限制了模型的適用范圍，并且未充分考慮流動系統(tǒng)的非均勻結(jié)構(gòu)特征。三相流化床中復(fù)雜的多尺度結(jié)構(gòu)是其徑向流動特性量化研究的制約因素，EMMS [14]為研究多尺度徑向流動行為提供了理論工具，啟發(fā)Ma等[29]建立了流化低固含率、小尺寸固體顆粒的氣液固流化床的徑向流動介尺度機(jī)理模型。該機(jī)理模型指出，氣液固流化床中的徑向流動結(jié)構(gòu)的主導(dǎo)機(jī)制為：固體顆?？偸莾A向于聚集在勢能較小的位置和床壁面處，流體（包括氣泡和液體）總是傾向于通過阻力較小的上升通道；兩種主導(dǎo)機(jī)制間的競爭和協(xié)調(diào)關(guān)系確定了氣液固流化床的徑向流動結(jié)構(gòu)。

該模型在求解過程中，通過軸向流動介尺度模型，計算徑向流動介尺度模型所需的截面平均參數(shù)；將得到的計算結(jié)果輸入徑向流動介尺度模型，預(yù)測流化床中的流動參數(shù)的徑向分布。圖15給出了不同表觀氣速下，相含率的徑向分布的模型預(yù)測值與實驗值[65]的比較?？梢钥闯觯毯屎蜌夂试诹骰策叡谔幋嬖谳^大誤差，這與徑向流動介尺度模型中引入的經(jīng)驗關(guān)聯(lián)式有關(guān)，限制了徑向流動介尺度模型的適用范圍。該模型主要適用于可將液-固流動相視為擬均相的三相流化床體系，對于大直徑固體顆粒、高固含率的流化床的徑向流動機(jī)理模型，仍需要進(jìn)行更為深入的研究。

圖15

圖15 不同表觀氣速下的相含率的徑向分布的模型預(yù)測值與實驗值[65]的比較（Ul = 0.056 m/s，Ud = 0.0062 m/s，H = 2.02 m，dp = 0.0005 m）

Fig.15 Comparision of the predictions of radial distribution of phase holdup with the experimental data [65]under different superficial gas velocity

3 結(jié)論及展望

氣液固流化床內(nèi)的三相流動行為的機(jī)理模型研究已取得較大進(jìn)展，包括從早期提出的統(tǒng)一尾流模型，到近年來基于能量最小多尺度作用原理而建立的三相流動介尺度機(jī)理模型等?；谶@些流動機(jī)理模型，尤其是新近完善建立的氣液固流化床三相流動機(jī)理模型，可實現(xiàn)對氣液固流化床內(nèi)三相流動行為的全局參數(shù)、軸向及徑向流動參數(shù)的分布等進(jìn)行估算。這對工業(yè)三相流化床的設(shè)計和放大具有重要的指導(dǎo)意義。

但是，由于氣液固流體力學(xué)理論的發(fā)展還很有限，這些機(jī)理模型具有一定的局限性。例如，介尺度機(jī)理模型將液固混合相視為擬均相。因此，對于小（或輕）固體顆粒的三相流動體系，參數(shù)預(yù)測比較準(zhǔn)確，而對于含大（或重）固體顆粒的三相流體系統(tǒng)，預(yù)測有一定誤差。原因之一是目前對三相流動系統(tǒng)內(nèi)復(fù)雜的相間相互作用了解有限。例如，對固體顆粒與氣泡之間的作用機(jī)制，氣泡尾流中的氣、液、固相之間復(fù)雜的相互作用等，還很難通過理論描述加以清楚表達(dá)。

隨著多相流測試技術(shù)的不斷進(jìn)步，可借助于先進(jìn)的多相流測試技術(shù)開展實驗研究，考察氣泡尾流中旋渦的形成與剝落過程，氣泡、液體與固體顆粒間的相互作用機(jī)理等。

三相流動系統(tǒng)的非均勻流動結(jié)構(gòu)直接影響相混合、傳遞和化學(xué)反應(yīng)等過程。所建三相流化床流動介尺度機(jī)理模型，能較好地預(yù)測多相流動的整體與局部流動結(jié)構(gòu)。在該基礎(chǔ)上，進(jìn)一步探索三相流化床內(nèi)的相混合、傳質(zhì)和傳熱特性的定量化規(guī)律，并開展具有化學(xué)反應(yīng)的流化床反應(yīng)特性的研究。

計算流體力學(xué)（CFD）模擬過程調(diào)用的模型，決定著數(shù)值模擬結(jié)果與實際狀況的接近程度。因此，將所建立的氣液固流化床內(nèi)流動行為的介尺度機(jī)理模型與CFD數(shù)值模擬相耦合，開展三相流動態(tài)特性等研究，是今后值得考慮的重要方向。

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