超臨界透鏡的超衍射極限光場調控研究進展

從數(shù)學上來說，超振蕩現(xiàn)象是指一個帶限函數(shù)的局部振蕩頻率遠大于其所包含的最高空間頻率的現(xiàn)象。具體到光學衍射領域，通過對入射光波進行精細調制，不同空間頻率的光束發(fā)生干涉，在焦平面上局部區(qū)域之內存在遠高于系統(tǒng)最高傅里葉分量的頻譜成分，從而在該區(qū)域產(chǎn)生遠小于艾里斑尺寸的超衍射極限聚焦光斑。然而，在獲得超衍射極限聚焦的同時，在聚焦主瓣的周圍將不可避免地伴生強度可觀的聚焦旁瓣。主焦斑尺寸越小，旁瓣的強度就越高，使得實際使用受到極大的制約。合理的平衡主焦斑尺寸和能量利用效率之間的競爭關系對于平面超衍射極限透鏡的設計具有重要意義。2014年，新加坡國立大學的HUANG Kun等在仔細分析超振蕩理論和聚焦光場中的光場振蕩的空間頻率特性后指出，簡單的把橫向尺寸小于艾里斑的聚焦光斑都稱為超振蕩焦斑是不嚴謹?shù)?。在BERRY M理論的基礎上，他們提出了光學聚焦系統(tǒng)中真實衍射極限的概念，即超振蕩判據(jù)（0.38λ/NA）^［24］。如圖1所示，針對任意的透鏡聚焦焦斑來說，對于給定的數(shù)值孔徑NA，瑞利判據(jù)（0.61λ/NA，黑色曲線）以下的青色和深藍色區(qū)域可以被稱為超分辨區(qū)域，在這兩個區(qū)域內都可以實現(xiàn)超越艾里斑尺寸的光場調制；但只有在低于超振蕩判據(jù)（0.38λ/NA，白色曲線）的深藍色區(qū)域才會發(fā)生光學超振蕩的現(xiàn)象；這意味著超振蕩區(qū)域是超分辨區(qū)域的一個子集。在超振蕩區(qū)域內，主光斑的大小沒有任何物理限制，原則上可以無限小，但這種超振蕩焦斑具有較強的旁瓣，且對入射光的能量利用率極小，不利于實際應用。而在大于瑞利衍射極限的亞分辨區(qū)域，即橙色區(qū)域，其旁瓣的影響可以忽略不計，但無法實現(xiàn)超衍射極限的光調制效果。因此，他們提出介于瑞利判據(jù)和超振蕩判據(jù)之間的區(qū)域是透鏡設計的最優(yōu)選擇，可以在實現(xiàn)超衍射極限光場調制的同時有效抑制聚焦旁瓣的影響。在此基礎上，新加坡國立大學QIN Fei等提出了一種平面超臨界透鏡的概念，指代焦斑尺寸趨近于超振蕩判據(jù)（0.38λ/NA），并具有大于傳統(tǒng)透鏡的聚焦焦深（2λ/NA²）而能夠形成光針效應的平面衍射透鏡^{［26， 30］}。滿足該設計思想的透鏡能最大限度的平衡焦斑尺寸和能量利用效率之間的相互制約關系，有利于實際應用。

圖1  超振蕩判據(jù)概念示意圖，瑞利判據(jù)（黑色）和超振蕩判據(jù)（白色）將聚焦光斑尺寸分為三個區(qū)域：亞分辨（橙色）^［28］、超分辨（青色）^［26］和超振蕩（深藍色）^［18］；插圖為各個區(qū)域所對應的典型光斑強度分布^［24］

Fig.1  Schematic shown of the super-oscillation criterion. The focal spot size of planar diffractive lens could be divided into three regions by Rayleigh （black） and super-oscillation （white） criterions， including sub-resolved （orange）^［28］， super-resolution （cyan）^［26］and super-oscillation （dark blue） ^［18］. The insets are the field distributions of the focal spots for three typical diffractive lenses ^［24］

超臨界透鏡本質上也是一種經(jīng)過精細設計的衍射光學元件，結構設計通常都基于同心圓環(huán)構型的波帶片結構。其超衍射極限的聚焦特性完全可以通過各種衍射理論和優(yōu)化算法對各同心環(huán)帶的位置和寬度的參數(shù)設計優(yōu)化來實現(xiàn)。其結構設計過程常用的方法主要包括優(yōu)化算法（optimization algorithms）和免優(yōu)化算法（optimization-free algorithms）兩類。

由于二元強度構型具有加工制備簡單的優(yōu)勢，最初的平面超衍射極限透鏡常常采用二元強度構型來設計。2015年，新加坡國立大學的QIN Fei等通過構建二元振幅構型超臨界透鏡，在加載渦旋相位的角向偏振光照射下，實現(xiàn)了240λ的超長焦距和長度為12λ的光針光場^［25］。如圖2所示，該超臨界透鏡是由不透明襯底上的多個同心透明環(huán)帶構建而成。理論和實驗結果表明，該聚焦光斑的橫向尺寸在整個光針區(qū)域可以保持0.42λ到0.49λ的尺度，實現(xiàn)了超衍射極限的光學聚焦。與傳統(tǒng)超振蕩透鏡不同，該超臨界透鏡的結構設計中，無需引入亞波長特征尺寸的結構參數(shù)，參與相干的所有同心環(huán)帶均具有統(tǒng)一的微米級寬度，使得該超臨界透鏡的加工制備無需采用低效率的聚焦離子束（Focused Ion Beam， FIB）和電子束光刻（Electron Beam Lithography， EBL）技術。得益于激光直寫技術的高效加工特性，該工作中所展示的平面超臨界透鏡具有接近毫米量級的口徑，尺寸遠大于只有幾十微米的傳統(tǒng)超振蕩透鏡。在同等數(shù)值孔徑的條件下，有效提高了焦距和焦斑強度。在該工作中，他們還通過測量焦平面偏振態(tài)的斯托克斯參數(shù)，驗證了該亞波長針的橫向偏振特性。

圖2  二元振幅構型超臨界透鏡產(chǎn)生超衍射極限光針光場^［25］

Fig.2  Shaping sub-diffraction limited optical needle by a binary amplitude type supercritical lens^［25］

在此基礎上，2021年LI Zhangyin等提出并實驗證明了一種具有環(huán)境魯棒性的浸沒式超臨界透鏡，可以在多種不同折射率浸沒環(huán)境下有效工作^［45］。基于矢量瑞利-索莫非衍射理論，以同心圓環(huán)式二元振幅型環(huán)帶為基本構型，結合多目標優(yōu)化算法設計了該透鏡，并利用電子束曝光技術加工制備了直徑約為300 μm的平面超臨界透鏡。在折射率分別為1.0、1.33和1.51的空氣、水和油等常用介質中，理論和實驗展示了多介質環(huán)境超衍射限制的聚焦效應。該透鏡在多種介質環(huán)境中的有效數(shù)值孔徑都可保持在一個固定值，在三種實測介質中焦點的橫向尺寸均為317±7 nm，約為艾里斑的0.69倍。這種獨特的特性將極大地促進其在生物組織成像、超精密光學制造和高密度光學存儲等領域的應用。

相比于二元振幅構型超臨界透鏡，二元相位構型超臨界透鏡能一定程度地提高能量利用效率。2020年FANG Wei等利用協(xié)同雙模式雙光子聚合直寫加工技術，基于可見光透明的光刻膠材料制備了二元相位構型超臨界透鏡^［46］。該加工技術具有獨立控制曝光線條的寬度和厚度的優(yōu)勢，并利用該加工技術制作了一系列同心環(huán)帶式二元相位構型超臨界透鏡，透鏡環(huán)帶的寬度為1.2 μm、高度控制在滿足對照明光π的特定位相調制深度。理論模擬和實驗測量顯示，在z=63.3 μm的焦平面處，獲得了模擬結果為0.42λ/NA以及實驗結果為0.45λ/NA左右的超衍射極限聚焦光斑。焦斑強度比同條件下的二元振幅構型有約4倍的提高。

2020年ZHU Xufeng等提出并實驗證明了一種厘米尺度的二元相位構型SCL陣列。在633 nm平面波的照射下，在遠場成功獲得了橫向尺寸為0.75倍艾里斑尺寸的均勻超衍射極限焦斑點陣，如圖3所示。平面超臨界透鏡陣列由一系列全同的直徑為200 μm的同心環(huán)帶式超臨界透鏡基本單元按照正方晶格或者六方晶格周期性排列成。利用超快紫外光刻技術，可以在10 min內成功繪制厘米尺度的SCL陣列。該研究結果為光學納米制造、超分辨率成像和超精細光學操作提供了可能^［46］。

圖3  超臨界透鏡陣列形成遠場超衍射極限陣列焦斑^［46］

Fig.3  Shaping sub-diffraction limited focal spot lattice by a planar supercritical lens array^［46］

2021年，QIN Fei等通過深入研究損耗輔助的光學相位奇點效應，成功地在單層MoS₂上實現(xiàn)了對可見光π的相位調制，相位調控能力比材料的物理厚度高350倍。基于此獨特位相調控機制，利用飛秒激光直寫技術，在實驗上構建了原子層厚度的二元相位構型平面超臨界透鏡，從435 nm到585 nm的150 nm帶寬內展示了遠場超衍射極限的聚焦能力，如圖4所示。結合單層MoS₂二維材料的直接帶隙特性，該研究工作為構建超薄全光集成系統(tǒng)提供了可行的方案^［47］。

圖4  原子層厚度平面超臨界透鏡的寬帶超衍射極限聚焦^［47］

Fig.4  Atomically thin planar supercritical lens with broadband sub-diffraction limited focusing effect^［47］

盡管二元相位構型超臨界透鏡的能量利用效率在一定程度有所提高，但與二元強度構型類似，由于高階衍射效應，在干涉過程中損失了大量光能，導致透鏡的聚焦效率依然受限。針對該問題，將二元相位構型離散為多級相位構型抑制高階衍射效應，能有效提高相位構型平面超臨界透鏡的聚焦效率。2020年，F(xiàn)ANG Wei等利用協(xié)同雙模式激光直寫加工技術，成功的制備出多級相位構型超臨界透鏡，如圖5。理論和實驗結果顯示，該多級相位SCL不僅可以獲得橫向尺寸為0.40λ/NA（0.67倍艾里斑）的超衍射極限焦斑，而且其焦斑強度是同條件下二元強度構型SCL的7.2倍^［46］。其較高的聚焦效率將極大地推動平面超構透鏡從科學研究到實際應用的發(fā)展。此外，光學超表面的發(fā)展為在亞波長尺度對光場的振幅、相位及偏振調控提供了有效的手段。應用光學超表面的設計思想和加工手段，將為平面超臨界透鏡的發(fā)展提供便利。

圖5  多級相位構型超臨界透鏡高效超衍射極限聚焦^［46］

Fig.5  Schematic of the sub-diffraction-limited focusing with high efficiency from multilevel phase supercritical lens ^［46］

實際應用中，除了可以采用特殊設計制備的平面透鏡來產(chǎn)生超臨界焦斑之外，還可以采用空間光調制器（Spatial Light Modulator， SLM）給照明激光疊加相位圖樣，然后用傳統(tǒng)顯微物鏡聚焦來獲得符合超臨界聚焦思想的焦斑。2018年，新加坡國立大學的LI Gong等報道了一種用于高分辨率振動成像的新型超臨界聚焦相干反斯托克斯拉曼散射（Supercritical Focusing Coherent Anti-Stokes Raman Scattering， SCF-CARS）顯微鏡技術，如圖6所示。他們利用空間光調制器生成了相位為0和π的同心環(huán)組合的兩種優(yōu)化相位圖，并將其施加到泵浦光束上，獲得超衍射極限的聚焦光斑。通過在顯微鏡載玻片和玻璃-空氣界面以及生物醫(yī)學樣品（例如牙齒）上成像聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）納米圓柱體，展示了這種高分辨率SCF-CARS顯微鏡技術^［48］。

圖6  基于超振臨界透鏡的反斯托克斯成像^［48］

Fig.6  Anti-stokes microscopy platform based on SCLs for vibrational imaging^［48］

2016年， 新加坡國立大學QIN Fei等在驗證了超臨界透鏡的突出光場調控特性之后，進一步把平面超臨界透鏡應用于超分辨成像領域^［26］。設計制備了工作在藍紫光波段的二元振幅構型平面超臨界透鏡，在405 nm圓偏振光的照明下，在遠場z=55 μm（135λ）處獲得了橫向尺寸為165 nm（0.407λ）且沒有明顯旁瓣的超臨界聚焦光斑，并沿光傳播方向形成長度約12λ的光針光場。在此基礎上，他們提出了基于平面超臨界透鏡的無標記遠場超分辨成像技術?；趻呙韫簿劢钩上裨?，利用所獲得的超臨界聚焦焦斑掃描待成像樣品，在空氣中獲得了最小特征尺寸為65 nm（0.16λ）的純光學遠場超分辨成像效果，超過同等條件下的明場和共聚焦顯微鏡的成像分辨能力，如圖7所示。該成像過程是純物理的，實時捕獲，不需要對樣本進行任何預處理，也不需要對成像結果進行數(shù)學后處理。為了驗證該技術的普適性，他們還展示了對大尺寸非周期樣品的成像效果。如圖7（b）所示，對于13.5 μm×13.5 μm尺寸的復雜結構，成像結果可以清楚地分辨該樣品的所有復雜細節(jié)，整個圖形中的所有結構特征都具有幾乎相同的銳度。此外，超臨界透鏡獨特的超衍射極限光針光場所帶來的大焦深成像的特性，使其可以通過一次掃描實現(xiàn)對三維立體結構的水平投影成像。

圖7  基于超臨界透鏡的無標記光學超分辨顯微成像^［26］

Fig.7  Label-free Super-resolution imaging by supercritical lens microscopy^［26］

三維全光磁全息技術具有快速磁化控制及亞波長磁化體積的優(yōu)勢，使其成為實現(xiàn)高密度信息存儲的一種有效途徑。然而大多數(shù)報道的光致磁化都面臨著縱向磁化不純、衍射點受限和磁化反轉不可控等問題。為了克服這些挑戰(zhàn)，2017年，新加坡國立大學HAO Chenlong等提出了一種基于超臨界聚焦的3D光致磁全息術^［51］。將6束具有相同偏振旋向的相干光束用分束器分成兩組，分別入射到4π顯微成像系統(tǒng)的兩個高數(shù)值孔徑物鏡，每組光經(jīng)過空間光調制器后被高數(shù)值孔徑物鏡聚焦以獲得超衍射極限的聚焦焦斑。理論結果顯示，通過在空間光調制器上疊加精密設計的相位圖樣以調制入射光的干涉特性，可以創(chuàng)建出三維超分辨純縱向磁化點陣列，焦斑的三維聚焦體積可以達到約λ³/59的超分辨水平?；谠摼劢构鈭?，他們在理論上驗證了體密度達到每立方厘米114.15 TB的超高三維磁全息數(shù)據(jù)存儲能力，如圖8所示。該技術及實驗系統(tǒng)在共聚焦成像和磁共振顯微鏡、自旋電子器件等方面具有廣泛的應用前景。

圖8  利用超臨界光學聚焦實現(xiàn)超分辨磁化點^［51］

Fig.8  Optical scheme for achieving super-resolved magnetization spot with supercritical focusing ^［51］